研究扩大水凝胶的金属耐受性

 
麻省理工学院的研究生塞思·卡泽尔(Seth Cazzell)和副教授尼尔斯·霍尔滕·安德森(Niels Holten-Andersen)受组织保持水下岩石附着的启发，发现控制pH值可逆地形成水凝胶。Denis Paiste /材料研究实验室寻求开发自愈水凝胶的研究人员长期以来一直在寻求模仿贻贝在水下产生强而柔韧的线的自然能力，从而使贻贝能够粘在岩石上。
麻省理工学院研究生塞思·卡泽尔在向材料研究学会秋季会议的演讲中指出，赋予这些贻贝线天然功能的过程称为byssal，具有分解和重新形成的能力，是纯化学过程，而不是生物过程。 12月5日在波士顿
该过程中的关键步骤是聚合物链与金属原子的化学结合(在贻贝的情况下，蛋白质与金属的结合)。这些链接称为交联金属配位键。当每个金属原子与三个聚合物链结合时，它们就会发挥出最大的强度，并且它们会形成网络，从而形成坚固的水凝胶。
在最近发表的PNAS论文中，Cazzell和材料科学与工程学副教授Niels Holten-Andersen展示了一种通过利用受pH值或酸度和酸度控制的竞争作用，在更广泛的金属浓度下创建自修复水凝胶的方法。碱度，环境。卡泽尔是前国防科学与工程研究生院士。
图片来源：麻省理工学院Cazzell在其模型计算系统中表明，在不受pH值控制的竞争的情况下，过量的金属(通常是铁，铝或镍)使聚合物形成强交联的能力不堪重负。在金属过多的情况下，聚合物将单键结合到金属原子上，而不是形成交联的络合物，并且该材料保持液态。
儿茶酚是一种受到普遍研究的贻贝启发性金属配位配体。在这项研究中，改性的邻苯二酚，硝基邻苯二酚被连接到聚乙二醇上。通过研究与铁配位的硝基邻苯二酚系统以及第二种模型水凝胶系统(与镍配位的组氨酸)，Cazzell通过实验证实了在过量金属浓度下可诱导形成强交联，从而支持了其竞争性的计算证据。氢氧根离子(带负电荷的氢-氧对)的作用，它是聚合物与金属结合的竞争者。
在这些解决方案中，聚合物可以一个，两个或三个结合到金属原子上。当更多的金属原子与氢氧根离子键合时，可用于与聚合物原子键合的金属原子就更少了，这增加了聚合物原子以强的三重交联键与金属原子键合的可能性，从而产生所需的腻子状凝胶。
麻省理工学院的研究生塞斯·卡泽尔(Seth Cazzell)在2019年波士顿材料研究协会秋季会议上介绍了如何通过控制pH值在更广泛的金属浓度下实现可逆水凝胶形成的工作。图片来源：Denis Paiste /材料研究实验室“我们对这项研究的真正希望是我们没有直接研究生物学，但我们认为它为我们提供了生物学中可能发生的某些东西的很好证据。因此，它是材料科学的一个例子告知我们我们认为该生物体实际用于构建这些物质的信息。” Cazzell说。
在模拟中，Cazzell绘制了氢氧化物竞争者对强力水凝胶形成的影响，发现随着竞争者强度的提高，“我们可以进入几乎可以在任何地方形成凝胶的范围。”但是，他说：“最终，竞争对手变得太强大了，您完全失去了形成凝胶的能力。”
这些结果具有用于合成组织的高级3D打印和其他生物医学应用的潜力。